廣州地化所在放射性碳同位素對PM2.5 PMF源解析結(jié)果的約束方面取得重要進展
科學(xué)的大氣顆粒物源解析,是有效開展顆粒物污染防治工作的基礎(chǔ)和前提,是制定環(huán)境空氣質(zhì)量達標(biāo)規(guī)劃和重污染天氣應(yīng)急預(yù)案的重要基礎(chǔ)和依據(jù)。然而,大氣顆粒物的來源非常復(fù)雜,目前不能通過實測或觀測手段直接進行定量。為了對大氣顆粒物的來源進行評估,一些源解析模型被開發(fā)和應(yīng)用。正矩陣分解模型(PMF)是廣泛用于大氣PM2.5來源解析的受體模型。這個模型是將受體點由PM2.5樣品數(shù)量及其化學(xué)成分?jǐn)?shù)量組成的m×n維矩陣,根據(jù)殘差目標(biāo)函數(shù)最小和因子非負約束,將其分解為m×p和p×n兩個具有數(shù)學(xué)意義的矩陣,進而通過污染源類型的化學(xué)組成信息識別p個解析的因子。在源解析實踐中,類型源的數(shù)量是未知的,是研究者根據(jù)不同p值情況下的預(yù)模擬結(jié)果,結(jié)合研究區(qū)域的源排放特征和個人經(jīng)驗確定的。因為主觀因素的參與,對于一組環(huán)境數(shù)據(jù),不同研究者可能得出不同的源解析結(jié)果,即PMF的源解析結(jié)果存在一定的不確定性。
PM2.5中有機碳(OC)和元素碳(EC)中含有放射性碳(14C),通過對OC和EC的14C實測可以明確非化石碳排放源和化石碳排放源對OC或EC的貢獻比例。雖然這種方法僅能定量識別OC和EC的化石和非化石來源的貢獻比例,但這是目前唯一的從實測角度準(zhǔn)確定量污染來源的技術(shù)手段。這個手段從部分驗證整體角度為評估PMF模擬結(jié)果不確定性提供了一個契機。
近期,有機地球化學(xué)國家重點實驗室博士后王曉平與中國科學(xué)院煙臺海岸帶研究所田崇國博士合作,利用砣磯島國家大氣背景站的PM2.5樣品數(shù)據(jù)開展了PMF模擬,利用PM2.5中OC和EC的14C實測結(jié)果評估了PMF模擬源貢獻的可靠性;分析以14C數(shù)據(jù)為先驗信息,開展PMF約束模擬的可行性。
研究結(jié)果表明:利用PMF模型中BS-DISP模塊和Fpeak模塊以及Q(robust)、Q(true)和Q(true)/Q(exp)比值等自診斷方法確定的最優(yōu)解比因子源貢獻時空變化的邏輯合理性分析結(jié)論可靠。通過嚴(yán)謹(jǐn)?shù)?/span>PMF模擬結(jié)果自診斷,其最優(yōu)解可以比較客觀地的識別各類型源貢獻的平均狀態(tài),但對重污染天氣的源解析結(jié)果的誤差較大。驗證了PMF模型可以利用OC和EC的14C數(shù)據(jù)作為約束,獲得更加客觀的PM2.5源解析結(jié)果,但模型軟件需要發(fā)展形如因子|成分|時段(樣品) =范圍的約束功能模塊。
綜上可見,OC和EC的14C結(jié)果可以與PMF相結(jié)合,提高PMF模擬PM2.5源解析結(jié)果的可靠性,有效地減小主觀因素的干預(yù),客觀地反映大氣污染的類型源貢獻,這樣的PM2.5源解析結(jié)果可以更加科學(xué)地服務(wù)于大氣污染防控和治理。
該研究受到中國科學(xué)院先導(dǎo)專項和國家自然科學(xué)基金的支持,相關(guān)研究成果近日發(fā)表于Scientific Reports。
論文信息:Wang, X., Zong, Z., Tian, C., Chen, Y., Luo, C., Li, J., Zhang, G. and Luo, Y. Combining Positive Matrix Factorization and Radiocarbon Measurements for Source Apportionment of PM2.5 from a National Background Site in North China. Scientific Reports2017, 7(1), 10648, doi:10.1038/s41598-017-10762-8.

OC、EC的14C實測結(jié)果和PMF模擬源貢獻對比
(有機地球化學(xué)國家重點實驗室 & 所綜合辦公室 供稿)

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