廣州地化所揭示云中過(guò)程在重塑活化顆?;瘜W(xué)和微觀物理性質(zhì)方面的重要作用
氣溶膠與云之間的相關(guān)作用是評(píng)估全球氣候輻射強(qiáng)迫過(guò)程中主要不確定因素之一。了解云中過(guò)程中如何影響顆粒物的理化性質(zhì)對(duì)于深入認(rèn)識(shí)氣溶膠大氣化學(xué)過(guò)程及其效應(yīng)具有重要意義。盡管已有研究報(bào)道云中過(guò)程對(duì)氣溶膠整體性質(zhì)(例如質(zhì)量、化學(xué)組分)的影響,但對(duì)于單個(gè)氣溶膠粒子微觀物理特性(例如形狀,混合結(jié)構(gòu))的影響還不明確??紤]到云中過(guò)程對(duì)二次氣溶膠(特別是硫酸鹽和有機(jī)物)的重要貢獻(xiàn),該過(guò)程可能對(duì)氣溶膠理化特征產(chǎn)生不可忽視的影響。
中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所有機(jī)地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室博士研究生傅玉珍(導(dǎo)師:畢新慧研究員、張國(guó)華研究員)在廣東南嶺國(guó)家大氣背景站開(kāi)展研究;同時(shí)采集了云滴殘留顆粒(干燥后的云滴)和間隙顆粒(云中未活化為云滴的顆粒),并利用透射電子顯微鏡分析其中有機(jī)物的混合結(jié)構(gòu)和黑碳顆粒的形貌。研究結(jié)果揭示了云中過(guò)程在重塑活化顆粒化學(xué)和微物理性質(zhì)方面的重要作用。
結(jié)果發(fā)現(xiàn),云滴殘留顆粒中有機(jī)物顆粒的混合結(jié)構(gòu)及化學(xué)組分特征與間隙顆粒存在顯著差異(圖1):云滴殘留顆粒中核-殼結(jié)構(gòu)有機(jī)物顆粒的占比高于間隙顆粒中(27% vs. 12%);且云滴殘留顆粒中有機(jī)物殼的O/C也高于間隙顆粒。這意味著云中過(guò)程會(huì)促進(jìn)氧化度高的有機(jī)物生成并容易形成核-殼結(jié)構(gòu)的顆粒物,且高氧化性有機(jī)物包裹層可能顯著提高了這類顆粒物的吸濕性(1.4倍)。該結(jié)果可為進(jìn)一步模擬云中過(guò)程二次有機(jī)氣溶膠形成及效應(yīng)提供參考。觀測(cè)結(jié)果還表明,云滴殘留顆粒和間隙顆粒中黑碳主要(約80%)分布在邊緣位置,而且間隙顆粒中的黑碳更加緊湊(圖2)。這與現(xiàn)有認(rèn)識(shí)以及當(dāng)前在氣候模型中假設(shè)的核-殼模型(及黑碳位于顆粒的中心)有很大不同。進(jìn)一步的測(cè)算結(jié)果表明,這種結(jié)構(gòu)的黑碳顆粒相對(duì)于核-殼模型的吸收截面減少20-30%。

圖1:云滴殘留顆粒(RES)和間隙顆粒(INT)中有機(jī)物顆粒的混合結(jié)構(gòu)及其占比

圖2:云滴殘留顆粒(RES)和間隙顆粒(INT)中黑碳的分形維數(shù)
該研究成果近期發(fā)表在Atmospheric Chemistry and Physics。本研究受到國(guó)家自然科學(xué)基金和廣東省杰出青年科學(xué)基金等項(xiàng)目資助,主要合作者包括中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所有機(jī)地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室王新明研究員和中科院礦物學(xué)與成礦學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室朱建喜研究員等人。
文章信息:Fu, Y., Lin, Q., Zhang, G., Yang, Y., Yang, Y., Lian, X., Peng, L., Jiang, F., Bi, X., Li, L., Wang, Y., Chen, D., Ou, J., Wang, X., Peng, P., Zhu, J., and Sheng, G.: Impact of in-cloud aqueous processes on the chemical compositions and morphology of individual atmospheric aerosols, Atmos. Chem. Phys., 20, 14063-14075, 10.5194/acp-20-14063-2020, 2020.
鏈接:https://acp.copernicus.org/articles/20/14063/2020/
(有機(jī)地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室)

新聞動(dòng)態(tài)