陳祥瑞等-IJCG:微生物成因煤層氣中CO2的溶解效應及碳氫同位素分餾機理
煤層氣是一種重要的非常規(guī)天然氣,全球儲量約為50萬億m3。煤層氣同時也是一種重要的溫室氣體,約占全球溫室氣體排放量的10%。因此,煤層氣的高效勘探開發(fā)在能源供給、降碳防災、環(huán)境保護等方面具有重要作用。
煤層氣的化學與同位素組成是研究煤層氣的成因、形成方式及其富集成藏規(guī)律的重要指標,相關研究成果在煤層氣的勘探開發(fā)和微生物增產(chǎn)方面發(fā)揮了重要作用。目前在中-高煤階煤層氣研究方面已取得了重要進展,但在低煤階煤層氣研究方面還存在一些亟待解決的科學問題,如在低煤階煤層氣中,不同的地球化學判識指標得出的結(jié)論常常不完全一致等。值得注意的是,低階煤層的含水量較高,很可能存在著CO2的溶解作用,但目前對CO2的溶解效應缺少必要的論證。同時,經(jīng)驗性的CH4-CO2-H2O-HCO3-體系的碳氫同位素示蹤常常忽略了同位素交換反應進行程度的影響,對其同位素分餾機理缺乏詳細的理論分析和實證研究。
針對上述科學問題,中國科學院廣州地球化學研究所博后陳祥瑞與合作導師王云鵬研究員等人聯(lián)合北京師范大學陶明信教授、英國蘭卡斯特大學Zheng Zhou以及煤層氣生產(chǎn)單位合作,對阜新盆地氣、水、煤開展了系統(tǒng)的同位素地球化學研究,取得了一些新的認識。
同位素地球化學示蹤結(jié)果顯示,阜新煤層氣主要以微生物成因氣為主,形成于煤層抬升以后;煤層水主要源于大氣降水的補給(圖 1);煤級為亞(次)煙煤,為低煤階煤。

圖1.典型微生物成因煤層氣盆地中煤層水H-O同位素分布特征。
(GMWL與LMWL分別為全球大氣降水線與當?shù)卮髿饨邓€)
ΔDH2O-CH4指標顯示,煤層氣中甲烷的生成方式主要為CO2還原,然而αCO2-C1指標卻顯示,甲烷的生成方式主要為含甲基(CH3-)物質(zhì)的分解。綜合研究認為,CO2的溶解是導致上述矛盾的主要原因(圖 2),并指出ΔDH2O-CH4指標較為可靠,即煤層甲烷的生成方式主要為CO2還原。

圖2.典型微生物成因煤層氣盆地中CH4與CO2碳同位素分布特征(左圖)與不同溫壓范圍內(nèi)純水與NaCl溶液中CO2與CH4溶解度比值(右圖)。
低煤階階段CH4-CO2-H2O-HCO3-體系的同位素分餾涉及到氣液兩種介質(zhì)及C、H、O三種元素的同位素,同位素分餾主要受平衡和(或)動力學分餾機制控制,分餾過程復雜多變,機理難以限定。本研究利用5種同位素地質(zhì)溫度計(圖 3),探討了煤層中CH4-CO2-H2O-HCO3-體系碳氫同位素分餾的主控因素。結(jié)果顯示,CH4-CO2-HCO3-體系的碳同位素分餾主要受動力學機理控制,然而,CH4與H2O間的氫同位素分餾可能主要受平衡分餾機理控制,CH4與溶解CO2間的碳同位素分餾主要受平衡機理控制。CH4與溶解CO2間的平衡分餾關系反映出氣藏中的部分甚至大部分CO2可能已溶解于煤層水。

圖3.利用不同同位素地質(zhì)溫度計得到的平衡溫度。儲層溫度范圍38–48℃,T1–T5依次由CH4-CO2碳同位素溫度計、CH4-H2O 氫同位素溫度計、CO2-HCO3-碳同位素溫度計、CH4-HCO3-碳同位素溫度計與CH4-CO2溶解碳同位素溫度計獲得。
上述研究結(jié)果為深入認識微生物成因煤層氣中CO2的溶解效應及CH4-CO2-H2O-HCO3-體系碳氫同位素分餾機理提供了新的地球化學依據(jù),同時也為低階煤層氣的成因與形成方式的判識提供了新的思路。
該研究成果近期發(fā)表在《國際煤地質(zhì)學》(International Journal of Coal Geology)。本研究受中國科學院穩(wěn)定支持基礎研究領域青年團隊計劃項目(YSBR-017)、中國科學院戰(zhàn)略性先導科技專項(A類)(XDA14010103)、中國博士后科學基金面上項目(2021M703223)等聯(lián)合資助。
論文信息:Xiangrui Chen(陳祥瑞), Yunpeng Wang*(王云鵬), Mingxin Tao(陶明信), Zheng Zhou(周錚), Zhihua He(何志華), Kailin Song(宋開琳), 2023. Tracing the origin and formation mechanisms of coalbed gas from the Fuxin Basin in China using geochemical and isotopic signatures of the gas and coproduced water. International Journal of Coal Geology 267, 1-12.

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