劉賁等-G-Cubed:穩(wěn)定鍶同位素在錳氧化物吸附過程中的分餾機制
硅酸鹽風化通過消耗大氣中的二氧化碳并將可溶性陽離子輸送到河流和海洋,顯著影響海水的地球化學組成。海洋中溶解的鍶具有均一的同位素組成,其最主要的源和匯分別是大陸風化輸入和海洋碳酸鹽沉淀,但同時也受其他因素如海底熱液輸入和鐵錳氧化物清除等的影響。放射成因鍶同位素組成(87Sr/86Sr)是示蹤海洋鍶源匯過程的最經典指標,但由于海洋碳酸鹽和形成時周圍邊的海水具有相同的87Sr/86Sr比值,單純依靠87Sr/86Sr不能精確區(qū)分以上過程的變化。海洋碳酸鹽的穩(wěn)定鍶同位素(δ88Sr)組成與海水之間存在顯著的分餾。因此,結合海水放射成因和穩(wěn)定鍶同位素組成,從更高維度上能夠更精確反演大陸風化強度和碳酸鹽埋藏速率的變化,提高我們對全球Sr循環(huán)及其與海洋化學、大陸風化和氣候變化關系的了解。
海洋中常見的沉積鐵錳氧化物是記錄海水鍶同位素變化歷史的潛在載體,但重建穩(wěn)定鍶同位素記錄需要保證海水與沉積物之間具有穩(wěn)定并可以限定的分餾。為探究鐵錳氧化物沉積與海水之間的穩(wěn)定鍶同位素分餾機制,中國科學院廣州地球化學研究所穩(wěn)定同位素地球化學學科組劉賁博士生和韋剛健研究員等開展了一系列鐵錳氧化物吸附實驗,通過合成鐵錳氧化物沉積中的主要礦物,將其與含鍶溶液混合,觀察不同反應時間、pH、鍶濃度和離子強度下穩(wěn)定鍶同位素分餾行為。獲得以下主要認識:1)錳氧化物鍶吸附能力遠大于鐵氧化物,且高pH,低鍶濃度和離子強度對應高的鍶吸附率(圖1);2)錳氧化物吸附過程輕同位素優(yōu)先被吸附,在低離子強度溶液和合成海水中δ88Sr分餾分別為-0.14‰和-0.20‰,分餾過程符合平衡分餾規(guī)律,分餾大小不受時間、pH和鍶濃度影響(圖2,3);3)合成海水吸附實驗觀測到的分餾大小與天然鐵錳結核樣品與海水之間的同位素組成差異(-0.18±0.02‰)吻合(圖4),表明兩者具有相似的分餾機制,即海洋鐵錳氧化物沉積時和海水之間具有恒定的穩(wěn)定鍶同位素分餾。這項研究表明鐵錳氧化物沉積具有重建海水中穩(wěn)定鍶同位素歷史的潛力,對深入研究海洋鍶循環(huán)演變、大陸風化歷史和全球碳循環(huán)具有重要意義。
該研究成果近期發(fā)表于國際地學刊物《Geochemistry, Geophysics, Geosystems》。該項研究獲得了國家自然科學基金(41991325, 41973003)、國家重點研發(fā)計劃(2022YFF0800501)的支持。
論文信息:Liu, B.(劉賁), Zhu, G.(朱冠虹), Ma, J.(馬金龍), Zhang, L.(張樂), Wei, G.*(韋剛?。?/span> 2024. Equilibrium fractionation of stable strontium isotopes during adsorption to Mn oxides. Geochemistry, Geophysics, Geosystems, 25, e2024GC011460. https://doi.org/10.1029/2024GC011460
論文鏈接:https://agupubs.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1029/2024GC011460

圖1 錳氧化物吸附實驗中鍶吸附率隨a)時間、b)pH和c)溶液鍶濃度的變化

圖2 錳氧化物吸附過程中吸附態(tài)鍶和溶解態(tài)鍶穩(wěn)定鍶同位素組成在低離子強度溶液中隨a)時間、b)鍶吸附率和c)pH的變化,以及d)在合成海水中隨鍶吸附率的變化

圖3 錳氧化物吸附過程的穩(wěn)定鍶同位素分餾大?。?/span>a)低離子強度溶液;b)合成海水

圖4 天然鐵錳結核樣品與海水之間的穩(wěn)定鍶同位素組成差異與合成海水實驗觀測到的分餾(綠色虛線)吻合

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