郭昊、張艷利等-JGR-A:改進單萜烯光溫算法提升對臭氧和SOA的模擬
????生物源揮發(fā)性有機物(BVOCs)是生成臭氧和二次有機氣溶膠(SOA)的重要前體物,其中單萜類化合物約占全球BVOCs排放總量的15%。長期以來,大氣化學傳輸模型通常假設(shè)單萜烯排放主要受溫度驅(qū)動,而對光照因素考慮不足。最新外場原位觀測表明,在熱帶和亞熱帶地區(qū),單萜烯排放也有光依賴性,且不同單萜烯物種存在差異,忽視這一排放影響因素可能最終影響臭氧和SOA模擬。
????針對這一問題,中國科學院廣州地球化學研究所王新明研究員和張艷利研究員課題組郭昊副研究員等,基于前期研究組華南地區(qū)典型樹種野外實測,在更新模型本地化排放因子進行模擬的基礎(chǔ)上,本研究進一步對廣泛應(yīng)用的MEGAN2.1這一BVOCs排放模型中光溫響應(yīng)算法進行了更新,并將其嵌入大氣化學傳輸模型WRF–CMAQ中,對華南地區(qū)2022年典型季節(jié)BVOCs排放和二次污染物生成進行了模擬。
????結(jié)果顯示,改進后的算法使我國華南地區(qū)單萜排放量冬季減幅高達60%,夏季減幅約達9%(圖1a);降低了臭氧模擬值與觀測值的平均標準化偏差(MNB),使模擬與觀測的差值降低了9-19%(圖1b);華南地區(qū)夏季臭氧的日最大8小時平均濃度(MDA8 O?)相應(yīng)下降約3%–7%(最高減少2 ppb),二次有機氣溶膠(SOA)濃度下降10%–24%(最高減少1.2 μg/m3)(圖2)。引起該變化的原因,主要是大氣氧化能力(AOC)的降低以及單萜烯氧化生成SOA途徑的轉(zhuǎn)變(圖3)。
????本研究通過基于原位觀測的算法更新,從而提升了對BVOCs排放及其二次污染物生成模擬的準確性。然而,未來還需要在更多植被類型和氣候條件下開展長期現(xiàn)場原位觀測,以進一步完善BVOCs排放的光響應(yīng)算法,并將更近真實大氣下單萜烯的氧化機制納入模型,從而推動區(qū)域空氣質(zhì)量模擬向更好反映BVOC影響作用。
????本研究受到國家自然科學基金委創(chuàng)新研究群體項目(42321003)、青年基金C類(42405110)、廣東省科技廳(2023B1212060049、2023B0303000007)、廣州市科技局(2024A04J4935)等項目的聯(lián)合資助。相關(guān)研究成果近期發(fā)表于Journal of Geophysical Research:?Atmospheres。
論文信息:
Guo, H.?(郭昊), Zhang, Y.*?(張艷利), Ran, H.?(冉浩汎),??Zeng, J.?(曾建強), and Wang, X.?(王新明),?2025.??Improving Light‐Dependent Monoterpene Emission?Parameterizations to Enhance Chemical Transport Model?Predictions of Ozone and SOA in South China, Journal of Geophysical Research: Atmospheres,?130(20), e2025JD044435.?https://doi.org/10.1029/2025JD044435

圖1 ?算法更新前(Default)后(Updated MTs),(a)廣東省四季單萜烯排放量估算對比;(b)臭氧觀測值與模擬值逐小時濃度平均標準化偏差(MNB)對比(紅線表示U.S. EPA標準值)

圖2 算法更新前(Default)和后(Updated MTs);(a)夏季臭氧日最大8小時平均濃度(ppb); (b) SOA濃度(μg/m3?)的模擬值對比

圖3 算法更新前(Default)和后(Updated MTs),夏季珠三角地區(qū) (a)大氣氧化性與 (b)不同SOA生成途徑[半揮發(fā)性產(chǎn)物(SVOC)、低聚物(OLGM)、乙二醛(GLY)和甲基乙二醛(MGLY)]的變化

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