新聞動(dòng)態(tài)鐘玉婷、Yuri Amelin、徐義剛-JAAS & 地球化學(xué)：?jiǎn)晤w粒鋯石CA-ID-TIMS技術(shù)在國(guó)內(nèi)的建設(shè)進(jìn)展—廣州地化所實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定運(yùn)行
?地質(zhì)年代學(xué)是解碼地球演化歷史的“時(shí)間標(biāo)尺”，其方法體系的逐步完善為深時(shí)地質(zhì)研究和重大地質(zhì)事件時(shí)序約束提供了關(guān)鍵的技術(shù)支撐。作為國(guó)際公認(rèn)的地質(zhì)定年“金標(biāo)準(zhǔn)”，單顆粒鋯石化學(xué)溶蝕-同位素稀釋-熱電離質(zhì)譜法（Chemical Abrasion-isotope Dilution-thermal Ionization Mass Spectrometry, CA-ID-TIMS；圖1）通過(guò)高溫退火與選擇性化學(xué)溶蝕，有效去除鉛丟失影響，并結(jié)合同位素稀釋的準(zhǔn)確定量和熱電離質(zhì)譜的高精度測(cè)量，實(shí)現(xiàn)加權(quán)平均年齡優(yōu)于0.03%的精度。長(zhǎng)期以來(lái)，該技術(shù)主要集中于歐美少數(shù)實(shí)驗(yàn)室，國(guó)內(nèi)受限于低普通鉛本底控制及高精度測(cè)量體系建設(shè)難度，尚缺乏可穩(wěn)定運(yùn)行的高精度ID-TIMS U-Pb年代學(xué)實(shí)驗(yàn)平臺(tái)。
?在CA-ID-TIMS分析中，全流程普通鉛本底是制約測(cè)年精度的關(guān)鍵因素之一。來(lái)自空氣、試劑及實(shí)驗(yàn)器皿的皮克級(jí)（1 pg = 10-12?g）普通鉛污染，即可對(duì)鋯石放射成因鉛信號(hào)產(chǎn)生干擾。將全流程普通鉛本底穩(wěn)定控制在1 pg以下，不僅依賴高標(biāo)準(zhǔn)潔凈環(huán)境，更需要對(duì)實(shí)驗(yàn)流程、材料和試劑的系統(tǒng)優(yōu)化與精細(xì)管理。針對(duì)這一瓶頸，廣州地化所徐義剛院士帶領(lǐng)的研究團(tuán)隊(duì)，提出基于“逆向遞推”的低本底控制策略，從質(zhì)譜點(diǎn)樣端出發(fā)逐級(jí)追蹤污染來(lái)源，識(shí)別并量化各環(huán)節(jié)本底貢獻(xiàn)，并對(duì)實(shí)驗(yàn)流程進(jìn)行合理簡(jiǎn)化，以降低樣品暴露與二次污染風(fēng)險(xiǎn)。目前實(shí)驗(yàn)室已將全流程普通鉛本底穩(wěn)定控制在0.7 pg以下，達(dá)到國(guó)際ID-TIMS?U-Pb年代學(xué)實(shí)驗(yàn)室準(zhǔn)入水平。
?在測(cè)量方法方面，團(tuán)隊(duì)圍繞關(guān)鍵環(huán)節(jié)開(kāi)展系統(tǒng)優(yōu)化：建立ATONA放大器基線采集與漂移校正策略，降低基線不確定度并提高離子流利用率；針對(duì)204Pb信號(hào)弱的問(wèn)題，優(yōu)化Daly檢測(cè)器工作參數(shù)并采用靜態(tài)多接收模式，實(shí)現(xiàn)204Pb測(cè)量與實(shí)時(shí)增益校正，顯著提高測(cè)量穩(wěn)定性。同時(shí)，通過(guò)Pb標(biāo)樣實(shí)驗(yàn)識(shí)別出TIMS激發(fā)劑條件下Pb同位素分餾行為可偏離經(jīng)典指數(shù)分餾定律，并識(shí)別出奇-偶質(zhì)量同位素分餾差異，據(jù)此建立針對(duì)性校正策略，從機(jī)制上提升測(cè)量準(zhǔn)確性。在U同位素測(cè)量方面，建立了UO2+靜態(tài)多接收分析流程，在法拉第杯上獲得穩(wěn)定信號(hào)，實(shí)現(xiàn)U同位素比值的高精度測(cè)量。
?通過(guò)上述優(yōu)化，實(shí)驗(yàn)室在低本底控制與高精度測(cè)量?jī)蓚€(gè)關(guān)鍵維度實(shí)現(xiàn)協(xié)同提升。標(biāo)準(zhǔn)樣品驗(yàn)證結(jié)果表明：EARTHTIME 合成溶液標(biāo)樣ET100在不同處理流程下獲得一致的206Pb/238U年齡（100.316 ±?0.004?Ma; MSWD = 1.6, N = 62）（圖2）；鋯石標(biāo)樣R33與TEMORA 2測(cè)得的206Pb/238U年齡分別為419.693 ±?0.096?Ma（MSWD = 1.2, n = 5）和417.508 ±?0.051?Ma（MSWD = 2.0, n = 22）（圖3和圖4），均與國(guó)際推薦值在誤差范圍內(nèi)一致。上述結(jié)果表明，實(shí)驗(yàn)室目前已具備穩(wěn)定獲取0.02–0.05%（2RSD）精度U-Pb年齡數(shù)據(jù)的能力，整體水平與國(guó)際先進(jìn)ID-TIMS 年代學(xué)實(shí)驗(yàn)室可比。
?目前，中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所單顆粒鋯石ID-TIMS U-Pb年代學(xué)實(shí)驗(yàn)室已實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定運(yùn)行，具備常規(guī)開(kāi)展高精度U-Pb測(cè)年的能力。未來(lái)將持續(xù)優(yōu)化本底控制與分析方法，并拓展相關(guān)技術(shù)應(yīng)用。我們歡迎同行圍繞關(guān)鍵地層定年、火山及重大地質(zhì)事件時(shí)序等方向開(kāi)展合作研究。
圖1. 單顆粒鋯石CA-ID-TIMS U-Pb定年實(shí)驗(yàn)流程圖
圖2. 合成溶液標(biāo)樣ET100?CA-ID-TIMS U-Pb定年結(jié)果（95%置信區(qū)間，下同）
（#1：靜態(tài)多接收；#2：Daly跳峰；#3：預(yù)加稀釋劑平行樣；#4：微柱化學(xué)分離）
圖3. 鋯石標(biāo)樣R33 CA-ID-TIMS U-Pb定年結(jié)果
圖4. 鋯石標(biāo)樣TEMORA 2 CA-ID-TIMS U-Pb 定年結(jié)果，并與EARTHTIME聯(lián)盟實(shí)驗(yàn)室數(shù)據(jù)對(duì)比。本實(shí)驗(yàn)室的兩組加權(quán)平均年齡分別是全部有效數(shù)據(jù)（n = 22/24）、PbC本底優(yōu)化后的數(shù)據(jù)（10-11月；n = 9/11）計(jì)算所得，空心誤差棒未納入計(jì)算（表明TEMORA 2 鋯石可能存在不均一性）。(b) 單顆粒對(duì)應(yīng)的全流程PbC本底。10-11月PbC本底降低并趨于穩(wěn)定，反映化學(xué)流程優(yōu)化與低本底控制方面的成效
?相關(guān)成果已發(fā)表在國(guó)際學(xué)術(shù)期刊Journal of Analytical Atomic Spectrometry和中文核心期刊《地球化學(xué)》上。該研究受到國(guó)家自然科學(xué)基金基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目(42288201)和重大研究計(jì)劃(92479001)的資助。
?論文信息：
?Zhong Yu-Ting*?(鐘玉婷), Amelin Yuri, Xu Yi-Gang (徐義剛). U-Pb ID-TIMS dating of U-rich accessory minerals using a Phoenix-ATONA and 202Pb-205Pb-233U-236U tracer. Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 2026, 41(4): 1346-1353.
?Amelin Yuri, Zhong Yu-Ting*?(鐘玉婷), Xu Yi-Gang (徐義剛). Pb isotope analysis on a Phoenix-ATONA: assessment and minimisation of uncertainties. Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 2026, 41(4): 1542-1560.
?鐘玉婷, Amelin Yuri, 徐義剛. 2026. 廣州地球化學(xué)研究所ID-TIMS實(shí)驗(yàn)室單顆粒鋯石U-Pb定年的低本底與高精度分析. 地球化學(xué), 55(2): 208-218.
?論文鏈接：
https://doi.org/10.1039/D6JA00003G??
https://doi.org/10.1039/D6JA00002A
http://geochimica.paperonce.org/#/digest?ArticleID=3516
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